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      并四苯三聚體中單線態裂分性質的研究
      瀏覽: 發布日期:2018-04-12

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            直接利用太陽能轉化為電能無疑是目前最清潔和最具有可持續性的能量。光電轉換技術的瓶頸在于太陽能電池的光電轉化效率較低,阻礙了能量轉化在實際中的廣泛應用。如何有效地提高電池的光電轉化效率是目前全球面臨的共同問題。

       

      單線態裂分可以將一個高能量的單線態激子裂分成兩個低能量的三線態激子,如將此過程應用在有機太陽能電池中,理論上可以突破單結太陽能電池的Shockley–Queisser限制(35%),從而大幅度提高電池的光電轉化效率。因此,近幾年關于單線態裂分的研究成為世界范圍內的熱點。

       

      并苯類化合物是單線態裂分的主要研究對象,其中并四苯和并五苯及其衍生物是最為典型的代表。在并四苯、并五苯及其衍生物的晶體薄膜中均已發現了高效率的單線態裂分,但單線態裂分的效率過分依賴于材料本身的表面態、顆粒大小以及分子的堆積方式,這為電池的結構設計、組裝工藝帶來了較大的困難。如果能在共價鍵連接的有機小分子聚集體中實現高效率的單線態裂分,將有利于單線態裂分在有機太陽能電池中的應用。其原因包括三方面:一是單線態裂分作為聚集體分子的固有性質,不受外部條件的限制;二是有機小分子聚集體結構簡單,易于修飾,便于和電池結合;三是有機小分子聚集體在溶液中具有良好的溶解度,便于通過溶液法進行光伏器件的組裝。最近,并五苯聚集體中已實現了高效率的單線態裂分。但是,在并四苯聚集體的研究中,盡管人們已經有近十年的探索,卻一直沒有成功。從實用的角度講,并四苯比并五苯具有更大的可能性,因為并四苯比并五苯更穩定,具有更加合適的能級結構?;诖?,中國石油大學(華東)李希友教授課題組開展了在共價鍵連接的并四苯聚集體中實現高效率的單線態裂分。

       

      該課題組首先設計合成了一個具有“面對面”堆積結構的并四苯二聚體,然后與美國加州大學Bardeen課題組合作對其光物理性質進行了研究,發現由于兩個并四苯之間強烈的基態相互作用導致激基復合物的形成,激基復合物的形成與單線態裂分的發生形成強烈的相互競爭,該工作說明聚集體中結構單元之間過強的基態相互作用對于單線態裂分的發生是不利的Phys. Chem. Chem. Phys., 2015, 17, 6523)。在此工作基礎之上,該課題組又合成了一系列共價鍵連接的線性并四苯二聚體和三聚體(圖1)。

      圖1. 并四苯二聚體和三聚體的分子結構

       

      通過與南京大學張春峰教授課題組合作,李希友教授研究了該三聚體分子中的單線態裂分。結果發現,三聚體4的單線態裂分速度較二聚體3提高近10倍(圖2),三線態的量子產率可以達到96%,相比于二聚體3也有了大幅度提高,這主要是由于三聚體中更大的激子離域空間和更強的電子耦合作用,為新型的單線態裂分材料的設計提供了新的思路。

      圖2. 二聚體和三聚體的三線態動力學

       

      這一成果近期發表在Organic Letters 上,文章的第一作者是中國石油大學(華東)的博士后劉和元和南京大學的博士研究生王睿。

       

      該論文作者為:Heyuan Liu, Rui Wang, Li Shen, Yanqing Xu, Min Xiao, Chunfeng Zhang, Xiyou Li

      A Covalently Linked Tetracene Trimer: Synthesis and Singlet Exciton Fission Property

      Org. Lett., 2017, 19, 580−583, DOI: 10.1021/acs.orglett.6b03739

       

      導師介紹

      李希友

       

       

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